DeepMind entwickelt ein neuronales Netzwerk-Variations-Monte-Carlo-System für quantenchemische Berechnungen

Herausgeber | Allerdings sind quantenchemische Berechnungen der Grundzustandseigenschaften von Positronen-Molekül-Komplexen eine Herausforderung.

Hier gehen Forscher von DeepMind und dem Imperial College London dieses Problem an, indem sie eine kürzlich entwickelte Wellenfunktion des Fermionic Neural Network (FermiNet) verwenden, die nicht auf einem Basissatz basiert. Es wurde festgestellt, dass FermiNet hochpräzise und in einigen Fällen hochmoderne Grundzustandsenergien in einer Reihe von Atomen und kleinen Molekülen mit einer Vielzahl qualitativer Positronenbindungseigenschaften erzeugt.

Die Forscher berechneten die Bindungsenergien des herausfordernden unpolaren Benzolmoleküls und fanden eine gute Übereinstimmung mit experimentellen Werten und erzielten Vernichtungsraten, die günstiger waren als diejenigen, die mit explizit korrelierten Gaußschen Wellenfunktionen erhalten wurden. Die Ergebnisse zeigen die allgemeinen Vorteile von Methoden, die auf Wellenfunktionen neuronaler Netzwerke basieren, und wenden sie auf andere Systeme als den standardmäßigen molekularen Hamilton-Operator an.

Relevante Forschungsergebnisse trugen den Titel „Neural Network Variational Monte Carlo for Positronic Chemistry“ und wurden am 18. Juni in „Nature Communications“ veröffentlicht.

Link zum Papier: https://www.nature.com/articles/s41467-024-49290-1 Fortschritte bei experimentellen Aufbauten zur Erfassung einer großen Anzahl von Positronen haben die Entwicklung effizienterer Rechenwerkzeuge zur Beschreibung des Positronenbindungszustands vorangetrieben. Beschleunigung der Innovation der Antimaterie-Technologie. Quantenchemische Berechnungen der Grundzustandseigenschaften von Positronen-Molekül-Komplexen sind eine Herausforderung. Die Hauptschwierigkeit besteht darin, einen geeigneten Basissatz zu verwenden, um die Koaleszenz zwischen Elektronen und Positronen darzustellen.

Obwohl Positronen bei Kontakt mit Elektronen vernichten, können sie leicht mit gewöhnlichen Molekülen gebundene Zustände bilden. Es gibt viele Standardwerkzeuge in der Computerchemie, die theoretische Berechnungen von Positronenbindungsenergien und Vernichtungsraten durchgeführt haben. Die Beschreibung der Positronenwellenfunktion bleibt jedoch aus mehreren Gründen eine Herausforderung.
Hier schlagen Forscher eine neue Methode zur Berechnung der Grundzustandseigenschaften des positronengebundenen Zustands eines Moleküls vor, die auf der kürzlich für QMC entwickelten Annahme der Wellenfunktion eines neuronalen Netzwerks basiert. Fermion-Neuronale Netze (FermiNet) modellieren Mehrkörperwellenfunktionen ohne Bezug auf eine Reihe von Basisfunktionen. Dadurch werden viele der oben beschriebenen Schwierigkeiten bei der Beschreibung der Positronenwellenfunktion praktisch umgangen.
Forscher haben FermiNet erweitert, um die Positronenkomponente der Wellenfunktion genauso gut darzustellen wie die Elektronenkomponente. Mit minimalen Änderungen an der Architektur des neuronalen Netzwerks können flexible und genaue Annahmen zur hybriden Elektron-Positron-Wellenfunktion erhalten werden. Positronenbindungsenergien und Vernichtungsraten wurden für eine Reihe von Systemen mit unterschiedlichen Positronenbindungsmechanismen berechnet. Die höchste Genauigkeit wurde für die Grundzustandsenergien dieser Systeme erzielt.
Ergebnisse zu positronischen Hydriden, Natrium- und Magnesiumatomen sowie kleinen zweiatomigen Molekülen zeigen, dass die Methode im Vergleich zu früheren Studien höchste Genauigkeit erreichen kann. Darüber hinaus zeigen Ergebnisse für unpolare Dilithium- und Benzolmoleküle, dass diese Genauigkeit bei der Beschreibung von Positronenbindungsmodi erhalten bleibt, die vollständig durch starke Elektron-Positron-Korrelationseffekte gesteuert werden.
Das Diagramm unten vermittelt ein intuitives Verständnis des Bindungsmechanismus zwischen unpolaren Molekülen und Positronen: Die korrelationsdominierte Bindung wird durch Zentren erhöhter Elektronendichte abseits der Molekülkerne erleichtert. Bei Dilithium handelt es sich um eine kovalente Bindung; bei Benzol handelt es sich um eine Erhöhung der Elektronendichte im Zentrum des Moleküls aufgrund der Delokalisierung von π-Bindungen im Ring.

Abbildung: Einzelpartikeldichte im Grundzustand von Positronenlithium und Benzol. (Quelle: Papier) Die mit dieser Methode erhaltene Positronenbindungsenergie von Benzol kommt dem experimentellen Wert und der Vielteilchentheorie von Hofierka et al. an der Queen's University sehr nahe. Und die erhaltenen Vernichtungsraten sind vergleichbar mit hochpräzisen ECG-SVM-Berechnungen von Alkalimetallatomen und kleinen Molekülen. Darüber hinaus werden die mithilfe der FermiNet-Wellenfunktion akkumulierten 2γ-Vernichtungsraten von Positronenatomen und -molekülen mit den Ergebnissen verschiedener anderer Berechnungsmethoden verglichen, wie in der folgenden Tabelle dargestellt: Tabelle: Verglichen mit den Vernichtungsraten verschiedener anderer Berechnungsmethoden Verhältnis, 2γ-Vernichtungsraten von Positronenatomen und -molekülen, akkumuliert mithilfe von FermiNet-Wellenfunktionen. (Quelle: Papier)

1. Im Vergleich zu anderen Methoden berechnet ECG-SVM die Vernichtungsrate durch die Konstruktion von Merkmalen, die die Wellenfunktion am besten erfassen.

2. Die Studie ergab, dass die Ergebnisse der Vernichtungsraten von FermiNet-VMC und ECG-SVM für Positronenhydrid-, Lithiumhydrid- und Alkalimetallatome sehr konsistent sind.

Dies zeigt, dass FermiNet-VMC eine genaue Beschreibung der Elektron-Positron-Korrelationen liefert und sich besser zur Berechnung von Vernichtungsraten eignet als die Ergebnisse der Vielteilchentheorie von Hofierka et al.

3. Zusammenfassend liefert die ECG-SVM-Methode hochpräzise Ergebnisse für eine Vielzahl von Molekülen mit verschiedenen Positronenbindungsmechanismen ohne systemspezifische Anpassungen.

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