整個元素週期表通用，AI 即時預測材料結構與特性

材料的性質由其原子排列決定。然而，現有的獲得這種排列的方法要么過於昂貴，要么對許多元素無效。

現在，加州大學聖地牙哥分校奈米工程系的研究人員開發了一種人工智慧演算法，可以幾乎即時地預測任何材料（無論是現有材料還是新材料）的結構和動態特性。 此演算法稱為 M3GNet，用於開發 matterverse.ai 資料庫，該資料庫包含超過 3,100 萬種尚未合成的材料，其特性由機器學習演算法預測。 Matterverse.ai 促進了具有卓越性能的新技術材料的發現。

研究以「A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table」為題，於2022 年11 月28 日發佈於《Nature Computational Science# 》上。

論文連結：https://www.nature.com/articles/s43588-022-00349-3

對於大規模材料研究，需要根據原子間的多體交互作用來描述位能面(PES) 的高效率、線性標度的原子間勢(IAP)。然而，如今大多數 IAP 都是為範圍很窄的化學物質量身定制的：通常是單一元素或最多不超過四到五種元素。

最近，PES 的機器學習已成為一種特別有前景的 IAP 開發方法。然而，還沒有研究證明在元素週期表和所有類型的晶體中有一個普遍適用的 IAP。

在過去的十年中，高效、可靠的電子結構程式碼和高通量自動化框架的出現，導致了計算材料資料的大型聯邦資料庫的發展。在進行結構鬆弛過程中累積了大量的 PES 數據，即中間結構及其相應的能量、力和應力，但人們對這些數據較少關注。

「與蛋白質類似，我們需要了解材料的結構才能預測其特性。」研究的主要作者 Shyue Ping Ong說。 「我們需要的是用於材料的 AlphaFold。」

AlphaFold 是Google DeepMind 開發的一種預測蛋白質結構的人工智慧演算法。為了建構材料的等價物，Ong 和他的團隊將圖神經網路與多體互動（many-body interactions）結合，建構了一個深度學習架構，該架構可以在元素週期表的所有元素中通用、高精度地工作。

數學圖是晶體和分子的自然表示，節點和邊分別代表原子和它們之間的鍵。傳統的材料圖神經網路模型已被證明對一般材料特性預測非常有效，但由於缺乏物理約束，因此不適合用作 IAP。

研究人員開發了一個明確包含多體交互作用的材料圖架構。模型開發的靈感來自傳統的 IAP，在這項工作中，將重點放在三體交互作用 (M3GNet) 的整合上。

圖 1：多體圖勢和主要的計算區塊示意圖。 （資料來源：論文）

IAP 資料集的基準測試

作為初始基準，研究人員擇了Ong和同事先前產生的元素能量和力的多樣化DFT 資料集，用於面心立方(fcc)鎳、fcc 銅、體心立方(bcc)鋰、bcc 鉬、鑽石矽和鑽石鍺。

表 1：M3GNet 模型與現有模型 EAM、MEAM、NNP 和 MTP 在單元素資料集上的誤差比較。 （來源：論文）

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從表 1 可以看出，M3GNet IAP 大大優於經典的多體勢；它們的表現也與基於本地環境的 ML-IAP 相當。應該注意的是，儘管ML-IAP 可以實現比M3GNet IAP 略小的能量和力誤差，但它在處理多元素化學方面的靈活性會大大降低，因為在ML-IAP 中加入多種元素通常會導致組合爆炸迴歸係數的數量和相應的資料要求。相較之下，M3GNet 架構將每個原子（節點）的元素資訊表示為可學習的嵌入向量。這樣的框架很容易擴展到多組分化學。

與其他 GNN 一樣，M3GNet 框架能夠捕捉長距離的相互作用，而無需增加鍵建構的截止半徑。同時，與先前的 GNN 模型不同，M3GNet 架構仍隨著鍵數的變化保持能量、力和應力的連續變化，這是 IAP 的關鍵要求。

元素週期表的通用IAP

為了開發整個元素週期表的IAP，該團隊使用了世界上最大的DFT 晶體結構弛豫開放資料庫之一（Materials Project）。

圖 2：MPF.2021.2.8 資料集的分佈。 （資料來源：論文）

原則上，IAP 可以只訓練能量，或是能量和力量的組合。在實踐中，僅在能量上訓練的 M3GNet IAP (M3GNet-E) 無法達到預測力或應力的合理精度，平均絕對誤差 (MAE) 甚至大於資料的平均絕對偏差。能量 力(M3GNet- EF)和能量 力 應力(M3GNet-EFS)訓練的 M3GNet 模型獲得了相對相似的能量和力 MAE，但 M3GNet- EFS 的應力 MAE 約為 M3GNet- EF 模型的一半。

對於涉及晶格變化的應用，例如結構鬆弛或 NpT 分子動力學模擬，準確的應力預測是必要的。研究結果表明，在模型訓練中包含所有三個屬性（能量、力和壓力）對於獲得實用的 IAP 至關重要。最終的 M3GNet-EFS IAP（以下簡稱 M3GNet 模型）實現了每個原子 0.035eV 的平均值，能量、力和壓力測試 MAE 的平均值分別為 0.072eVÅ−1 和 0.41GPa。

圖 3：與 DFT 計算相比，測試資料集上的模型預測。

在測試資料上，模型預測和 DFT ground truth 匹配得很好，正如 DFT 和模型預測之間線性擬合的高線性度和 R2 值所揭示的那樣。模型誤差的累積分佈表明，50% 的數據的能量、力和應力誤差分別小於每個原子 0.01eV、0.033eVÅ−1 和 0.042 GPa。 M3GNet 計算的德拜溫度較不準確，這可歸因於 M3GNet 對剪切模量的預測相對較差；然而，體積模數預測是合理的。

然後將 M3GNet IAP 應用於模擬材料發現工作流程，其中最終的 DFT 結構是先驗未知的。 M3GNet 鬆弛是對來自 3,140 種材料的測試資料集的初始結構進行的。 M3GNet 鬆弛結構的能量計算產生每個原子 0.035 eV 的 MAE，且 80%​​ 的材料的誤差小於每個原子 0.028 eV。使用 M3GNet 鬆弛結構的誤差分佈接近所知道 DFT 最終結構的情況，這表明 M3GNet 潛力可以準確地幫助獲得正確的結構。一般來說，M3GNet 的鬆弛會迅速收斂。

圖 4：使用 M3GNet 弛豫晶體結構。 （來源：論文）

新材料發現

M3GNet 能準確且快速地弛豫任意晶體結構，並預測它們的能量，使其成為大規模材料發現的理想選擇。 研究人員產生了 31,664,858 個候選結構作為起點，使用 M3GNet IAP 鬆弛結構併計算到 Materials Project 凸包 (Ehull-m) 的符號能量距離；1,849,096 種材料的 Ehull-m 每個原子小於 0.01 eV。

作為對M3GNet 在材料發現方面性能的進一步評估，研究人員計算了發現率，即從約180 萬Ehull-m小於0.001 eV /原子的材料中均勻採樣1000 個結構的DFT 穩定材料（Ehull− dft ≤ 0）的比例。發現率保持接近 1.0，達到每個原子約 0.5 eV 的 Ehull-m 閾值，並且在每個原子 0.001 eV 的最嚴格閾值下保持在 0.31 的合理高值。

圖 5：對於 1000 個結構的均勻樣本，DFT 穩定比作為 Ehull−m 閾值的函數。 （資料來源：論文）

對於這個材料集，研究人員也比較了有無 M3GNet 預先鬆弛的 DFT 鬆弛時間成本。結果表明，沒有M3GNe t預先鬆弛時，DFT 鬆弛時間成本約為 M3GNet 預先鬆弛時的 3 倍。

圖 6：使用 M3GNet 預先鬆弛的 DFT 加速。 （資料來源：論文）

在今天 matterverse.ai 的 3100 萬種材料中，預計有超過 100 萬種材料具有潛在的穩定性。 Ong 和他的團隊不僅打算大幅擴展材料的數量，還打算大幅擴展 ML 預測屬性的數量，包括使用他們先前開發的多保真度方法的小數據量的高價值屬性。

除了結構鬆弛，M3GNet IAP 在材料動態模擬和性能預測方面也有廣泛的應用。

「例如，我們通常對鋰離子在鋰離子電池電極或電解質中的擴散速度很感興趣。擴散越快，電池充電或放電的速度就越快，」Ong 說。 「我們已經證明，M3GNet IAP 可用於以高精度預測材料的鋰電導率。我們堅信M3GNet 架構是一種變革性工具，可以極大地擴展我們探索新材料化學和結構的能力。」

為了推廣M3GNet 的使用，該團隊已將該框架作為開源Python 程式碼發佈在Github 上。並計劃將 M3GNet IAP 作為工具整合到商業材料模擬包中。

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