Das Lernparadigma für den Materialvorhersagetransfer des Teams der Universität Xiamen wurde in der Unterzeitschrift „Nature“ veröffentlicht und entdeckte Hochleistungskatalysatoren

Herausgeber |. KX
Traditionelle Materialentdeckung beruht auf Versuch und Irrtum oder zufälliger Entdeckung, was ineffizient und kostspielig ist.
KI hat großes Potenzial bei der Entdeckung neuer Katalysatoren. Sie wird jedoch von der Wahl des Algorithmus sowie der Qualität und Quantität der Daten beeinflusst.
Hier entwickelte ein Forschungsteam der Xiamen University, der Shenzhen University, der Wuhan University, der Nanjing University of Aeronautics and Astronautics und der University of Liverpool im Vereinigten Königreich ein Transfer-Lernparadigma, das vorab trainierte Modelle, Ensemble-Lernen und aktives Lernen kombiniert um die Unentdecktheit von Perowskitoxiden vorherzusagen und die Vielseitigkeit der Reaktion zu erhöhen.
Durch das Screening von 16.050 Komponenten wurden 36 neue Perowskitoxide identifiziert und synthetisiert, darunter 13 reine Perowskitstrukturen.
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3 (PSCF) und Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3 (PSCFM) weisen niedrige Überpotentiale von 327 mV bzw. 315 mV bei 10 mA cm^-2 auf. Elektrochemische Messungen weisen auf die Koexistenz des O-O-gekoppelten Adsorbatentwicklungsmechanismus (AEM) und des Gittersauerstoffmechanismus (LOM) in beiden Materialien hin.
Diese Forschung ebnet den Weg, die Entdeckung und Entwicklung leistungsstarker Perowskitoxid-Elektrokatalysatoren für diese Reaktion zu beschleunigen.
Die entsprechende Forschung trug den Titel „Transfer Learning Guided Discovery of Efficient Perovskite Oxide for Alkaline Water Oxidation“ und wurde am 26. Juli in „Nature Communications“ veröffentlicht.

Einschränkungen aktueller Materialentdeckungsmethoden

Perowskitoxidmaterialien spielen eine Schlüsselrolle bei der umweltfreundlichen Elektrosynthese von Mehrwertchemikalien, einem wichtigen Schritt zur Erreichung der CO2-Neutralität.

Eine bemerkenswerte Anwendung ist ihr Einsatz in der Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER), die mit verschiedenen kathodischen Reaktionen kombiniert werden kann. Allerdings ist OER immer noch kinetisch langsam und beinhaltet einen vierstufigen Proton-Elektron-gekoppelten Transferprozess. Daher ist es von entscheidender Bedeutung, effiziente und wirtschaftliche Elektrokatalysatoren zu entwickeln.

Frühere Studien haben gezeigt, dass der Einbau verschiedener Kationen (Ce, Pr, Cr, Sr, V, W, Co, Fe, Mn, Nb, Mg usw.) in die A-Stelle oder B-Stelle von Perowskitoxid die Wirkung effektiv anpassen kann lokale Koordinationsumgebung und elektronische Struktur, wodurch die elektrokatalytische Leistung verbessert wird. Seine spezifische chemische Zusammensetzung bleibt jedoch aufgrund der Ineffizienz des Versuch-und-Irrtum-Ansatzes bei der Materialentdeckung unerforscht.

DFT-Berechnungen (Density Functional Theory) mit hohem Durchsatz erfordern häufig Vorkenntnisse über bestimmte Algorithmen oder Methoden, was die Datenvereinheitlichung zwischen verschiedenen Systemen behindert und ihre Generalisierbarkeit einschränkt.

KI hat großes Potenzial bei der Entdeckung neuer Elektrokatalysatoren. Allerdings eliminieren ML-Algorithmen, die auf der Auswahl und Vereinfachung von Merkmalen basieren, häufig weniger wichtige Deskriptoren, was unweigerlich zu Informationsverlust und verringerter Vorhersagegenauigkeit führt. Darüber hinaus führen unterschiedliche Algorithmen bei der Analyse der relativen Bedeutung desselben Datensatzes häufig zu inkonsistenten Ergebnissen.

Neben der Wahl des Algorithmus spielen auch Qualität und Quantität der Daten eine entscheidende Rolle für die Genauigkeit ML-basierter Vorhersagen. Herkömmliche, von DFT abgeleitete Simulationsdatenbanken sind häufig auf ein einzelnes oder wenige ähnliche Systeme beschränkt, wodurch die Anwendbarkeit und Generalisierbarkeit des extrahierten Wissens eingeschränkt wird. Darüber hinaus sind experimentelle Daten relativ rar und schwer zu integrieren, da allgemein anerkannte Standards für die Berichterstattung über experimentelle Methoden fehlen.

Transfer-Lernparadigma

Um dieser Herausforderung zu begegnen, schlug das Team der Universität Xiamen ein leistungsstarkes Transfer-Lernparadigma vor, das sich auf die Kationeninformation von Perowskitoxid-Elektrokatalysatoren konzentriert. Diese Methode nutzt vorab trainierte Modelle, um OER-Daten effizient mit einer großen Anzahl von Datensätzen aus verschiedenen Forschungsbereichen zu kombinieren und so ein breiteres Spektrum an Perowskit-Zusammensetzungen abzudecken.

Ein Ensemble-Ansatz wird angewendet, um Modelle zu kombinieren, die aus verschiedenen Unterclustern abgeleitet sind, die durch die Kombination von Domänenwissen und unbeaufsichtigten Lerntechniken identifiziert wurden. Diese Strategie erleichtert den Wissenstransfer zwischen verschiedenen Materialsystemen und verbessert die Vorhersagegenauigkeit erheblich.

Das vorgeschlagene Transfer-Lernparadigma besteht aus sieben Schritten:

1. Datenextraktion
2. Kationskodierung
3. Funktionseinbettung
4. Clustering
5. Lokale Vorhersage
6. Globale Integration
7. Aktive experimentelle Closed-Loop-Verifizierung

Aufgrund begrenzter Daten zu OER-Perowskitoxiden sammelten die Forscher auch Daten zu Nicht-OER-Perowskitoxiden. Durch diesen Ansatz wurde der Datensatz von 94 auf 140 Einträge erweitert, was einer Steigerung von 48,9 % entspricht. Der umfangreiche Datensatz deckt eine Vielzahl von Merkmalen ab, darunter Materialzusammensetzung, Sauerstoffleerstellenkonzentration und chemische Valenzzustandsverteilung.

Experimentelle Verifizierung und aktives Lernen

Die Forscher führten eine experimentelle Verifizierung der Kandidatenmaterialien durch. Da die Vorhersage der Eigenschaften von Perowskitoxidmaterialien mit höherer Strukturentropie von Natur aus komplex ist, beschränkten sich anfängliche Vorhersagen auf quartäre und quinäre Zusammensetzungen.

30 chemische Formeln wurden aus mehr als 5 Millionen Vorhersagepunkten zur experimentellen Überprüfung ausgewählt. Wichtig ist, dass das aus PSCF bestehende Material voraussichtlich ein Hochleistungsmaterial mit einem minimalen Überpotential von 340,81 mV (364,80 ± 18,55 mV) ist. Eine vorläufige Auswertung der linearen Scanvoltammetrie (LSV) bestätigte, dass das Überpotential von PSCF 327 mV beträgt.

Abbildung: Bewertung und Vorhersage des Transfer-Lernmodells. (Quelle: Papier)

1. Aus der zweiten Vorhersagerunde:
Die Kombination aktiver Lernmethoden erweitert die Vorhersagefähigkeit auf komplexere Sechs-Elemente-Materialsysteme, bei denen Mn Fe in PSCF teilweise ersetzt mV Das minimale vorhergesagte Überpotential beträgt (322,75 mV ± 14,09 mV).

2. Anschließend wurden alle diese ausgewählten Materialien hergestellt, XRD-gescreent und durch LSV-Messungen bewertet:
In Übereinstimmung mit den Vorhersagen zeigte PSCFM ein reduziertes Überpotential von 315 mV bei 10 mA cm^−2. Die Zuverlässigkeit des Modells betrug verifiziert.

3. Weitere Validierung der aktiven Lernstrategie:
beinhaltet die Einbeziehung der präzise codierten PSCFM-Valenzverteilung in den Trainingssatz für den dritten Vorhersagezyklus.

4. Untersuchungen zeigen:
Obwohl das Sechs-Elemente-System selbst komplex ist, kann die Anwendung aktiver Lernstrategien die Vorhersagegenauigkeit verbessern.

Abbildung: Auswirkung der Mn-Dotierung auf die OER von Perowskitoxid. (Quelle: Papier)

Eine umfassende Charakterisierung zeigt, dass Gittersauerstoff eine Schlüsselrolle bei der Förderung der O-O-Kopplung während der OER spielt. DFT-Rechnungen haben die mechanistische Grundlage für diese erhöhte OER-Aktivität weiter aufgeklärt. Der Einbau von Mn in PSCF erhöht die Stabilität der Co-Reaktionsstelle und senkt gleichzeitig die Reaktionsbarriere am Mn-O-Co-Motiv über den Lattice-Sauerstoff-Mechanismus (LOM).

Dieser Ansatz zeigt die Wirksamkeit von Transferlernen und aktivem Lernen bei der Überwindung von Datenbeschränkungen und der genauen Vorhersage von OER-Katalysatoren. Die Forschung etabliert ein leistungsstarkes ML-Paradigma, das den Weg für eine beschleunigte Entwicklung leistungsstarker OER-Katalysatoren ebnet.

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