厦大团队材料预测迁移学习范式登Nature子刊，发现高性能催化剂

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传统的材料发现依赖反复试验或偶然发现，效率低下且成本高昂。
AI 在发现新型催化剂方面潜力巨大。然而，受到算法的选择，以及数据质量和数量的影响。
在此，来自厦门大学、深圳大学、武汉大学、南京航空航天大学和英国利物浦大学的研究团队开发了一种迁移学习范式，结合了预训练模型、集成学习和主动学习，能够预测未被发现的 钙钛矿氧化物，并增强该反应的通用性。
通过筛选 16,050 种成分，鉴定和合成了 36 种新的钙钛矿氧化物，其中包括 13 种纯钙钛矿结构。
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3（PSCF）和 Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3（PSCFM）在 10 mA cm^-2 时分别表现出 327 mV 和 315 mV 的低过电位。电化学测量表明，两种材料中 O-O 耦合的吸附质演化机制（AEM）和晶格氧机制（LOM）共存。
该研究为加速发现和开发用于该反应的高性能钙钛矿氧化物电催化剂铺平了道路。
相关研究以「Transfer learning guided discovery of efficient perovskite oxide for alkaline water oxidation」为题，于 7 月 26 日发布在《Nature Communications》上。

当前材料发现方法的局限性

钙钛矿氧化物材料在绿色电合成增值化学品中发挥着关键作用，这是实现碳中和的关键一步。

一个值得关注的应用是它们在析氧反应 (OER) 中的应用，该反应可以与各种阴极反应相结合。然而，OER 在动力学上仍然很缓慢，涉及 4 步质子-电子耦合转移过程。因此，开发高效且经济的电催化剂至关重要。

先前的研究表明，将各种阳离子（Ce、Pr、Cr、Sr、V、W、Co、Fe、Mn、Nb、Mg 等）掺入钙钛矿氧化物的 A 位或 B 位，可以有效调节局部配位环境和电子结构，从而提高电催化性能。然而，由于材料发现的反复试验方法效率低下，其具体化学成分仍未得到探索。

高通量密度泛函理论 (DFT) 计算通常需要预先了解特定的算法或方法，从而阻碍了不同系统之间的数据统一，限制了其通用性。

AI 在发现新型电催化剂方面有巨大潜力。然而，基于特征选择和简化的 ML 算法通常会消除不太重要的描述符，不可避免地导致信息丢失和预测准确性降低。此外，在分析同一数据集的相对重要性时，不同的算法经常会产生不一致的结果。

除了算法的选择之外，数据的质量和数量在确定基于 ML 的预测的准确性方面也起着至关重要的作用。从 DFT 派生的传统模拟数据库通常仅限于单个或几个类似的系统，从而限制了所提取知识的适用性和普遍性。此外，由于缺乏普遍接受的实验方法报告标准，因此实验数据相对稀缺且难以整合。

迁移学习范式

为了应对这一挑战，厦大团队提出了一种以钙钛矿氧化物电催化剂的阳离子信息为中心的强大迁移学习范式。该方法利用预训练的模型有效地将 OER 数据与来自不同研究领域的大量数据集相结合，涵盖了更广泛的钙钛矿成分。

采用集成方法来组合通过结合领域知识和无监督学习技术确定的不同子簇衍生的模型。该策略促进了不同材料系统之间的知识转移，从而显著提高了预测准确性。

所提出的迁移学习范式包括七个步骤：

1. 数据提取
2. 阳离子编码
3. 特征嵌入
4. 聚类
5. 局部预测
6. 全局集成
7. 主动学习闭环实验验证

由于 OER 钙钛矿氧化物数据有限，研究人员还收集了非 OER 钙钛矿氧化物的数据。这种方法将数据集从 94 个条目扩展到 140 个条目，增加了 48.9%。丰富的数据集涵盖了多种特征，包括材料成分、氧空位浓度和化学价态分布。

实验验证和主动学习

研究人员对候选材料进行了实验验证。由于预测结构熵较高的钙钛矿氧化物材料的性质本身就很复杂，最初的预测仅限于四元和五元组成。

30 formules chimiques ont été sélectionnées parmi plus de 5 millions de points de prédiction pour une vérification expérimentale. Il est important de noter que le matériau composé de PSCF devrait être un matériau haute performance avec un surpotentiel minimum de 340,81 mV (364,80 ± 18,55 mV). Une évaluation préliminaire par voltamétrie à balayage linéaire (LSV) a confirmé que le surpotentiel du PSCF était de 327 mV.

Illustration : Évaluation et prédiction du modèle d'apprentissage par transfert. (Source : article)

1. À partir du deuxième tour de prédiction :
La combinaison de méthodes d'apprentissage actif étend la capacité de prédiction à des systèmes matériels à six éléments plus complexes, où Mn remplace partiellement Fe dans le PSCF, atteint 302,92. mV La surtension minimale prévue est de (322,75 mV ± 14,09 mV).

2 Par la suite, tous ces matériaux sélectionnés ont été fabriqués, examinés par XRD et évalués par des mesures LSV :
Conformément aux prédictions, le PSCFM a montré une surtension réduite de 315 mV à 10 mA cm^−2. La fiabilité du modèle était vérifié.

3. Validation plus approfondie de la stratégie d'apprentissage actif :
implique l'intégration de la distribution de valence PSCFM précisément codée dans l'ensemble d'entraînement pour le troisième cycle de prédiction.

4. La recherche montre :
Bien que le système à six éléments lui-même soit complexe, l'application de stratégies d'apprentissage actif peut améliorer la précision des prédictions.

Illustration : Effet du dopage au Mn sur les REL de l'oxyde de pérovskite. (Source : article)

Une caractérisation complète montre que l'oxygène du réseau joue un rôle clé dans la promotion du couplage O-O pendant les REL. Les calculs DFT ont permis d'élucider davantage la base mécaniste de cette activité accrue des REL. L'incorporation de Mn dans le PSCF améliore la stabilité du site de réaction du Co tout en abaissant la barrière de réaction sur le motif Mn-O-Co via la voie du mécanisme de l'oxygène du réseau (LOM).

Cette approche démontre l'efficacité de l'apprentissage par transfert et de l'apprentissage actif pour surmonter les limitations des données et prédire avec précision les catalyseurs des REL. La recherche établit un paradigme de ML puissant qui ouvre la voie à l’accélération du développement de catalyseurs REL hautes performances.

Remarque : la couverture provient d'Internet

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