上海交大團隊開發數據驅動的主動學習框架，加速碳奈米材料研究進展

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控制碳奈米材料合成，如單晶、石墨烯、手性碳奈米管，是其在電子和能源領域應用的主要挑戰。

雖然基盤催化生長為碳奈米結構的可控合成被認為是前途光明的方法，但目前仍存在動態催化表面生長機制和設計策略的挑戰，需要進一步的研究和發展。

近期，上海交通大學和日本東北大學的研究團隊展示了主動機器學習模型在揭示基底催化生長微​​觀過程中的有效性。透過分子動力學和蒙特卡羅方法的協同應用，他們成功地對Cu(111)上石墨烯的生長進行了全面動態模擬。為了增強模擬的準確性，研究團隊採用了高斯近似勢。這項研究為深入理解催化生長過程提供了新的工具和方法。

透過該研究，我們得出了一種實用而有效的方法，可用於設計金屬或合金基板以獲得所需的碳奈米結構，並探索更多的反應可能性。

研究以《Active machine learning model for the dynamic simulation and growth mechanisms of carbon on metal surface》為題，於 2024 年 1 月 6 日，發佈在《Nature Communications》上。

論文連結：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44525-z

#目前金屬基底催化研究的限制

基底催化沉積被認為是實現二維或三維碳原子共價鍵網絡可控生長的最有前途的方法之一。雖然普通表面上的生長機制已被廣泛研究，但關於控制高指數或複合表面上石墨烯質量的動態和原子級因素的知識有限。這項研究差距極大地阻礙了理論指導設計方法在碳奈米結構生長中的新型催化金屬基板的發展。

由於潛在基底的廣泛範圍以及碳奈米材料生長過程對各種實驗參數的敏感性，透過實驗尋找金屬或合金催化劑有相當大的挑戰。

因此，理論模擬有足夠的空間，許多原子細節很容易獲得。例如 DFT、動力學蒙特卡羅 (KMC) 和從頭算分子動力學 (AIMD) 等。然而，這些方法各有其限制。因此，仍迫切需要一種能夠準確描述金屬表面碳生長機制的穩健設計模型。

基於人工神經網路或基於核方法的機器學習勢（MLP）被認為是解決經典力場有限的精度和可轉移性並保持 DFT 級精度的有效方法。儘管在數據驅動的 MD 模擬方面取得了重大成就，但建立精確的 MLP 仍然是一項艱鉅的任務。這個問題的一個解決方案是動態學習技術。

為了提高沉積過程的動態訓練的效率和有效性，需要一個明確定義的選擇協議。另一方面，金屬基底上碳生長的動力學可以由重要的罕見事件控制。因此，如何透過將增強採樣方法與經典動力學相結合來提高 MLP 的訓練效率還需要進一步研究。

數據驅動的自動學習框架，以最少的人力生成MLP

#該研究提出了一種數據驅動的自動學習框架，以最少的人力生成MLP ，其適合於金屬或合金表面的碳生長。

為了實現這項任務，研究人員利用(1) 高斯近似勢(GAP) 加工學習模型；（2）一種增強取樣方法，稱為時間戳力偏置蒙特卡羅（time-stamped force-biased Monte Carlo，tfMC）方法，以加速碳沉積後的弛豫過程，從而將重要的稀有事件包含在訓練資料庫中；（3）基於原子位置平滑重疊（SOAP）描述符選擇代表性訓練資料的有效策略；(4) 完善的碳訓練集；（5）自動化篩選、擬合和驗證程序。

圖1：在混合分MD/tfMC 模擬過程中，透過動態主動學習產生的碳在金屬上生長機器學習勢(CGM -MLP)的示意圖。 （來源：論文）

透過利用金屬上碳生長機器學習勢(CGM-MLP) 的高精度並在MD/tfMC 方法中納入罕見的原子事件，成功地複製了與金屬表面石墨烯成核和碳生長相關的基本子過程（subprocesses），如下圖所示。

圖 2：CGM-MLP 驅動模擬具有不同碳入射動能 (Ek) 的 Cu(111) 上的石墨烯生長。 （資料來源：論文）

然後應用產生的電位來研究碳原子在 Cu (111) 表面上的沉積生長。這種方法可以正確捕捉Cu（111）上碳生長的關鍵過程，如亞表面碳單體和表面二聚體的形成和遷移，一維碳奈米微晶的出現，石墨烯成核涉及Cu 原子和碳鏈的邊緣鈍化，以及析出生長過程。

圖 3：碳結構分析與高能量轟擊碳環斷裂的觀察。 （資料來源：論文）

圖4：使用金屬上CGM-MLP 和基於DFT 的爬行影像微動彈性帶(CI-NEB) 計算獲得碳擴散和石墨烯成核的最小能量路徑。 （資料來源：論文）

研究人員對不同金屬表面的初始成核，特別是Cu(111)、Cr(110)、Ti(001) 和O 污染的Cu(111) 上的碳沉積的模擬，與實驗觀察和DFT 計算表現出一致性。

圖 5：用於碳奈米結構生長的代表性金屬表面。 （資料來源：論文）

研究意義

總之，該研究代表了MLP 和MD/tfMC 整合方面的開創性進展，為設計金屬或合金基材以獲得所需的碳奈米結構提供了可轉移且有效的策略。

CGM-MLP 有效地將第一原理方法的準確性與經典力場的效率結合。 tfMC 方法克服了傳統 AIMD 或經典 MD 方法的時間尺度限制。此外，CGM-MLP 的自動訓練框架納入了專門的查詢策略，用於在沉積模擬中建立動態訓練集，強調了考慮沉積原子周圍局部環境的重要性。

這些進展使得複雜金屬表面碳生長機制的直接理論研究成為可能。研究中提出的機器學習驅動的沉積模型可能為研究多種碳奈米結構（例如石墨烯、碳奈米管、石墨或類鑽石碳膜）生長中的多元素金屬或合金基底提供機會。

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