廈大團隊材料預測遷移學習典範登Nature子刊，發現高性能催化劑

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傳統的材料發現依賴反覆試驗或偶然發現，效率低且成本高昂。
AI 在發現新型催化劑方面潛力巨大。然而，受到演算法的選擇，以及數據品質和數量的影響。
在此，來自廈門大學、深圳大學、武漢大學、南京航空航太大學和英國利物浦大學的研究團隊開發了一種遷移學習範式，結合了預訓練模型、整合學習和主動學習，能夠預測未被發現的鈣鈦礦氧化物，並增強此反應的通用性。
透過篩選 16,050 種成分，鑑定和合成了 36 種新的鈣鈦礦氧化物，其中包括 13 種純鈣鈦礦結構。
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3（PSCF）和Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3（PSCFM）在10 mA cm^-2 時分別表現出327 mV 和315 mV 的低過電位。電化學測量表明，兩種材料中 O-O 耦合的吸附質演化機制（AEM）和晶格氧機制（LOM）共存。
研究為加速發現和開發用於此反應的高性能鈣鈦礦氧化物電催化劑鋪平了道路。
相關研究以「Transfer learning guided discovery of efficient perovskite oxide for alkaline water oxidation」為題，於 7 月 26 日發佈在《Nature Communications》上。

目前材料發現方法的限制

鈣鈦礦氧化物材料在綠色電合成加值化學品中發揮關鍵作用，這是實現碳中和的關鍵一步。

一個值得關注的應用是它們在析氧反應 (OER) 中的應用，該反應可以與各種陰極反應相結合。然而，OER 在動力學上仍然很緩慢，涉及 4 步質子-電子耦合轉移過程。因此，開發高效且經濟的電催化劑至關重要。

先前的研究表明，將各種陽離子（Ce、Pr、Cr、Sr、V、W、Co、Fe、Mn、Nb、Mg 等）摻入鈣鈦礦氧化物的A 位或B 位，可有效調節局部配位環境和電子結構，進而提升電催化性能。然而，由於材料發現的反覆試驗方法效率低下，其特定化學成分仍未被探索。

高通量密度泛函理論 (DFT) 計算通常需要預先了解特定的演算法或方法，從而阻礙了不同系統之間的資料統一，限制了其通用性。

AI 在發現新型電催化劑方面有巨大潛力。然而，基於特徵選擇和簡化的 ML 演算法通常會消除不太重要的描述符，不可避免地導致資訊遺失和預測準確性降低。此外，在分析相同資料集的相對重要性時，不同的演算法經常會產生不一致的結果。

除了演算法的選擇之外，資料的品質和數量在確定基於 ML 的預測的準確性方面也起著至關重要的作用。從 DFT 派生的傳統模擬資料庫通常僅限於單一或幾個類似的系統，從而限制了所提取知識的適用性和普遍性。此外，由於缺乏普遍接受的實驗方法報告標準，因此實驗數據相對稀缺且難以整合。

遷移學習範式

為了應對這一挑戰，廈大團隊提出了一種以鈣鈦礦氧化物電催化劑的陽離子資訊為中心的強大遷移學習範式。該方法利用預先訓練的模型有效地將 OER 數據與來自不同研究領域的大量數據集相結合，涵蓋了更廣泛的鈣鈦礦成分。

採用整合方法來組合透過結合領域知識和無監督學習技術確定的不同子簇衍生的模型。該策略促進了不同材料系統之間的知識轉移，從而顯著提高了預測準確性。

所提出的遷移學習範式包括七個步驟：

1. 資料擷取
2. 陽離子編碼
3. 嵌入特徵
4. 聚類
5. 局部預測
6. 全域整合
7. 主動學習閉環實驗驗證

由於OER 鈣鈦礦物數據有限，研究人員也收集了非OER 鈣鈦礦氧化物的數據。這種方法將資料集從 94 個條目擴展到 140 個條目，增加了 48.9%。豐富的數據集涵蓋了多種特徵，包括材料成分、氧空位濃度和化學價態分佈。

實驗驗證和主動學習

研究人員對候選材料進行了實驗驗證。由於預測結構熵較高的鈣鈦礦氧化物材料的性質本身就很複雜，最初的預測僅限於四元和五元組成。

從超過 500 萬個預測點中選擇了 30 種化學式進行實驗驗證。重要的是，預測組成為 PSCF 的材料將是一種高性能材料，其最低過電位為 340.81 mV（364.80 ± 18.55 mV）。初步線性掃描伏安法 (LSV) 評估證實了 PSCF 的過電位為 327 mV。

圖示：遷移學習模型的評估與預測。 （資料來源：論文）

1. 從第二輪預測：
主動學習方法的結合將預測能力擴展到更複雜的六元材料系統，PSCF中Mn 部分取代Fe 的PSCFM，實現了302.92 mV（322.75 mV ± 14.09 mV）的最小預測過電位。

2. 隨後，所有這些選定的材料都經過製造、XRD 篩選並通過LSV 測量進行評估：
與預測一致，PSCFM 在10 mA cm^−2時顯示315 mV 的降低過電位，驗證了模型的可靠性。

3. 主動學習策略的進一步驗證：
涉及將精確編碼的 PSCFM 價態分佈納入第三個預測週期的訓練集。

4. 研究顯示：
儘管六元系統本身就很複雜，但應用主動學習策略可以提高預測準確性。

圖示：Mn 摻雜對鈣鈦礦氧化物 OER 的影響。 （來源：論文）

綜合表徵表明，晶格氧在促進 OER 過程中的 O-O 偶聯方面起著關鍵作用。 DFT 計算進一步闡明了這種增強 OER 活性的機制基礎。 Mn 融入 PSCF 可增強 Co 反應位點的穩定性，同時透過晶格氧機制 (LOM) 途徑降低 Mn-O-Co 基序上的反應障礙。

此方法證明了遷移學習和主動學習在克服資料限制和準確預測 OER 催化劑的有效性。研究建立了強大的 ML 範式，為加速高性能 OER 催化劑的開發鋪平了道路。

註：封面來自網路

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