Pelaksanaan simulasi atom berasaskan caj menggunakan rangkaian neural tujuan am pra-terlatih CHGNet

Ditulis semula sebagai: Violet

Simulasi berskala besar interaksi elektron kompleks kekal sebagai salah satu cabaran terbesar dalam pemodelan atom. Walaupun medan daya klasik sering gagal untuk menerangkan gandingan antara keadaan elektronik dan penyusunan semula ion, dinamik molekul ab initio yang lebih tepat mengalami kerumitan pengiraan yang menghalang simulasi berskala panjang dan besar, yang relevan untuk teknik penyelidikan Fenomena ini penting

Baru-baru ini, penyelidik daripada Makmal Kebangsaan Universiti California, Berkeley, dan Lawrence Berkeley mencadangkan model potensi interatomik pembelajaran mesin (MLIP) berdasarkan rangkaian saraf graf: Rangkaian Neural Graf Kristal Hamiltonian (Rangkaian Neural Graf Hamiltonian Kristal (CHGNet), yang boleh memodelkan tenaga potensi sejagat permukaan.

Penyelidikan menyerlahkan kepentingan maklumat caj untuk menangkap tindak balas kimia yang sesuai dan memberikan pandangan tentang sistem ionik dengan darjah kebebasan elektronik tambahan yang tidak boleh diperhatikan dengan MLIP sebelumnya.

Penyelidikan itu bertajuk "CHGNet sebagai potensi rangkaian saraf sejagat terlatih untuk pemodelan atomistik termaklum caj" dan diterbitkan dalam "Nature Machine Intelligence" pada 14 September 2023.

Simulasi berskala besar, seperti dinamik molekul (MD), ialah alat penting untuk penerokaan pengiraan bahan keadaan pepejal. Walau bagaimanapun, memodelkan interaksi elektronik dengan tepat dan kesan halusnya dalam simulasi dinamik molekul kekal sebagai cabaran besar. Kaedah empirikal seperti medan daya klasik selalunya tidak cukup tepat untuk menangkap interaksi elektronik yang kompleks

Ab initio molekul dinamik (AIMD) digabungkan dengan teori fungsi ketumpatan (DFT) boleh digunakan untuk mengira elektron secara eksplisit dalam struktur penghampiran fungsi ketumpatan, menghasilkan tinggi -hasil kesetiaan dengan ketepatan mekanikal kuantum. Simulasi AIMD terpolarisasi putaran berskala panjang jangka panjang, kritikal untuk mengkaji penghijrahan ion, peralihan fasa dan tindak balas kimia, adalah mencabar dan mahal dari segi pengiraan.

MLIP seperti ænet dan DeepMD menawarkan penyelesaian yang menjanjikan untuk merapatkan jurang antara kaedah struktur elektronik yang mahal dan potensi interatomik klasik yang cekap. Walau bagaimanapun, menggabungkan kesan penting valensi pada ikatan kimia kekal sebagai cabaran dalam MLIP.

Caj boleh diwakili dalam pelbagai cara, daripada label keadaan pengoksidaan mudah kepada fungsi gelombang berterusan yang diperoleh daripada mekanik kuantum. Cabaran untuk memasukkan maklumat caj ke dalam MLIP datang daripada banyak faktor, seperti kekaburan perwakilan, kerumitan tafsiran, kekurangan label, dll.

Apa yang perlu ditulis semula ialah: Seni bina CHGNet

CHGNet berdasarkan projek material set data trajektori (MPtrj) dilatih terlebih dahulu mengenai tenaga, daya, tegasan dan momen magnet. Set data mengandungi lebih daripada 10 tahun pengiraan teori fungsi ketumpatan pada 1.5 juta struktur bukan organik. Dengan memasukkan momen magnet secara eksplisit, CHGNet dapat mempelajari dan mewakili penghunian orbit elektron dengan tepat, dengan itu meningkatkan keupayaannya untuk menerangkan darjah kebebasan atom dan elektronik Menulis kandungan: Ilustrasi: Pengagihan unsur dalam set data MPtrj. (Sumber: Kertas) Di sini, penyelidik mentakrifkan cas sebagai sifat atom (cas atom) yang boleh disimpulkan dengan memasukkan momen magnet (magmom). Penyelidikan menunjukkan bahawa dengan secara eksplisit menggabungkan magmom khusus tapak sebagai kekangan keadaan cas ke dalam CHGNet, penyelarasan ruang terpendam boleh dipertingkatkan dan interaksi elektronik boleh ditangkap dengan tepat

Asas CHGNet ialah GNN, di mana lapisan konvolusi graf digunakan Maklumat atom disebarkan melalui satu set nod {vi} yang disambungkan dengan tepi {eij}. Terjemahan, putaran dan invarian penjajaran dikekalkan dalam GNN. CHGNet mengambil sebagai input struktur kristal dengan cas atom yang tidak diketahui dan mengeluarkan tenaga, daya, tegasan dan magmom yang sepadan. Struktur berhias caj boleh disimpulkan daripada magmom medan dan teori orbital atom.

Kandungan yang ditulis semula adalah seperti berikut: Ilustrasi: Seni bina model CHGNet. (Sumber: kertas)

Dalam CHGNet, struktur kristal berkala ditukarkan kepada graf atom dengan mencari atom jiran vj dalam setiap atom vi dalam unit asal.

Tidak seperti GNN lain, di mana ciri atom yang dikemas kini selepas t lapisan konvolusi digunakan terus untuk meramal tenaga, CHGNet menyelaraskan ciri nod

selepas t−1 lapisan konvolusi untuk memasukkan maklumat tentang magma. Ciri teratur membawa maklumat yang kaya tentang persekitaran ion tempatan dan pengedaran cas. Oleh itu, tandatangan atom yang digunakan untuk meramalkan tenaga, daya dan tegasan ialah cas yang dikekang oleh maklumat tentang keadaan casnya. Oleh itu, CHGNet boleh menyediakan maklumat keadaan caj hanya menggunakan kedudukan nuklear dan identiti atom sebagai input, membenarkan kajian pengagihan cas dalam pemodelan atom.

Aplikasi CHGNet dalam bahan keadaan pepejal

Penyelidik menunjukkan beberapa aplikasi CHGNet dalam bahan keadaan pepejal. Menunjukkan kekangan cas dan penyelarasan ruang terpendam bagi cas atom dalam Na2V2(PO4)3, dan menunjukkan pemindahan cas dan peralihan fasa CHGNet dalam LixMnO2, entropi elektron dalam rajah fasa LixFePO4, dan konduktor superion litium jenis garnet Li3+ Lithium (Li) dan difusiviti dalam xLa3Te2O12.

Untuk merasionalkan rawatan cas atom, bahan katod ion natrium jenis NASICON Na4V2(PO4)3 digunakan sebagai contoh ilustrasi. Sebagai tambahan kepada pembelajaran daripada penyelarasan ruang nukleus V, CHGNet berjaya membezakan ion V kepada dua kumpulan, trivalen V dan tetravalen V, tanpa sebarang pengetahuan terdahulu tentang pengedaran caj ion V.

Rajah menunjukkan normalisasi momen magnet dan ruang tersembunyi dalam Na2V2(PO4)3. (Dipetik daripada kertas)

Kajian LixFePO4 menyerlahkan keupayaan CHGNet untuk membezakan

, yang penting untuk memasukkan entropi elektron dan kestabilan fasa suhu terhingga.

Ilustrasi: Gambar rajah fasa LixFePO4 daripada CHGNet. (Sumber: kertas)

Dalam kajian LiMnO2, telah ditunjukkan bahawa CHGNet boleh mendapatkan pandangan tentang hubungan antara ketidakkadaran cas dan peralihan fasa dalam sistem oksida logam peralihan heterovalen melalui maklumat caj jangka panjang MD.

Kandungan yang ditulis semula: Ilustrasi: Peralihan fasa dan pembezaan cas Li0.5MnO2. (Petikan daripada: kertas)

Seterusnya, kami mengkaji ketepatan CHGNet dalam simulasi dinamik molekul am. Kami mengkaji penyebaran litium dalam konduktor garnet

Ilustrasi: Resapan litium dalam garnet Li3La3Te2O12. (Sumber: kertas)

Hasilnya menunjukkan bahawa CHGNet bukan sahaja dapat menangkap dengan tepat kesan rangkaian penyebaran pengaktifan, tetapi juga tenaga pengaktifannya sangat konsisten dengan keputusan DFT. Ini membuktikan bahawa CHGNet boleh menangkap dengan tepat interaksi ion litium yang kuat dalam persekitaran tempatan dan mempunyai keupayaan untuk mensimulasikan tingkah laku penyebaran sangat tidak linear. Di samping itu, CHGNet dapat mengurangkan ralat dengan ketara dalam kadar resapan simulasi, dan dengan melanjutkan kepada simulasi peringkat nanosaat, adalah mungkin untuk mengkaji sistem dengan kadar resapan yang lemah

Boleh dipertingkatkan lagi

Walaupun kemajuan di atas telah dicapai, masih ada ruang untuk penambahbaikan lanjut Ruang

Pertama sekali, menggunakan magmom untuk inferens valens tidak memastikan neutraliti cas global sepenuhnya

Kedua, walaupun magmom adalah heuristik yang baik untuk pengiraan cas atom untuk polarisasi putaran dalam sistem ionik, ia menyedari bahawa inferens cas atom untuk ion bukan magnet boleh menjadi samar-samar, jadi pengetahuan domain tambahan. Oleh itu, untuk ion tanpa magmom, magmom berpusat atom tidak dapat mencerminkan cas atomnya dengan tepat, CHGNet akan membuat kesimpulan cas daripada persekitaran, serupa dengan kefungsian MLIP lain

Model boleh dipertingkatkan lagi dengan menggabungkan kaedah perwakilan cas lain, cth. Fungsi kedudukan elektron, polarisasi elektrik dan pembahagian berdasarkan orbital atom. Kaedah ini boleh digunakan untuk kejuruteraan ciri atom dalam ruang terpendam

CHGNet membolehkan simulasi atom berasaskan cas, sesuai untuk simulasi pengiraan berskala besar untuk mengkaji sistem heterovalen, sekali gus mengembangkan skop kimia pengiraan, fizik, biologi dan sains bahan Peluang penyelidikan fenomena gandingan pemindahan bayaran

Sila klik pautan berikut untuk melihat kertas kerja: https://www.nature.com/articles/s42256-023-00716-3

Atas ialah kandungan terperinci Pelaksanaan simulasi atom berasaskan caj menggunakan rangkaian neural tujuan am pra-terlatih CHGNet. Untuk maklumat lanjut, sila ikut artikel berkaitan lain di laman web China PHP!