DeepMind membangunkan variasi rangkaian saraf Monte Carlo untuk pengiraan kimia kuantum

Editor | Walau bagaimanapun, pengiraan kimia kuantum bagi sifat keadaan dasar kompleks molekul positron adalah mencabar.

Di sini, penyelidik dari DeepMind dan Imperial College London menangani masalah ini menggunakan fungsi gelombang Rangkaian Neural Fermionic (FermiNet) yang dibangunkan baru-baru ini yang tidak bergantung pada set asas. FermiNet didapati menghasilkan tenaga yang sangat tepat dan dalam beberapa kes terkini, tenaga keadaan tanah dalam julat atom dan molekul kecil dengan pelbagai sifat pengikatan positron kualitatif.

Para penyelidik mengira tenaga pengikat molekul benzena bukan kutub yang mencabar dan mendapati persetujuan yang baik dengan nilai eksperimen dan memperoleh kadar penghapusan yang lebih baik daripada yang diperoleh menggunakan fungsi gelombang Gaussian yang berkorelasi secara eksplisit. Keputusan menunjukkan kelebihan umum kaedah berdasarkan fungsi gelombang rangkaian saraf dan menggunakannya pada sistem selain daripada Hamiltonian molekul standard.

Penyelidikan berkaitan bertajuk "Variasi rangkaian saraf Monte Carlo untuk kimia positronik" dan diterbitkan dalam "Komunikasi Alam Semulajadi" pada 18 Jun.

Pautan kertas: https://www.nature.com/articles/s41467-024-49290-1 Kemajuan dalam persediaan eksperimen untuk menangkap sejumlah besar positron telah mendorong pembangunan alat pengiraan yang lebih cekap untuk menggambarkan keadaan mengikat positron, mempercepatkan inovasi teknologi antijirim. Pengiraan kimia kuantum bagi sifat keadaan dasar kompleks molekul positron adalah mencabar. Kesukaran utama terletak pada menggunakan set asas yang sesuai untuk mewakili gabungan antara elektron dan positron.

Walaupun positron musnah apabila bersentuhan dengan elektron, ia boleh membentuk keadaan terikat dengan molekul biasa dengan mudah. Terdapat banyak alat standard dalam kimia pengiraan yang telah melakukan pengiraan teori bagi tenaga pengikat positron dan kadar pemusnahan. Tetapi menerangkan fungsi gelombang positron tetap mencabar untuk beberapa sebab.
Di sini, penyelidik mencadangkan kaedah baharu untuk mengira sifat keadaan dasar bagi keadaan terikat positron molekul, berdasarkan andaian fungsi gelombang rangkaian saraf yang dibangunkan baru-baru ini untuk QMC. Rangkaian saraf Fermion (FermiNet) memodelkan fungsi gelombang berbilang badan tanpa merujuk kepada set fungsi asas. Ini dengan mudah mengelakkan banyak kesukaran yang diterangkan di atas dalam menerangkan fungsi gelombang positron.
Penyelidik memperluaskan FermiNet untuk mewakili komponen positron fungsi gelombang sama seperti komponen elektron. Dengan pengubahsuaian minimum kepada seni bina rangkaian saraf, andaian fungsi gelombang elektron-positron hibrid yang fleksibel dan tepat boleh diperolehi. Tenaga pengikat positron dan kadar pemusnahan telah dikira untuk satu siri sistem dengan mekanisme pengikatan positron yang berbeza, dan ketepatan tertinggi untuk tenaga keadaan dasar sistem ini diperolehi.
Keputusan pada hidrida positronik, atom natrium dan magnesium, dan molekul diatomik kecil menunjukkan bahawa kaedah itu boleh mencapai ketepatan terkini berbanding kajian terdahulu. Tambahan pula, keputusan untuk molekul dilitium dan benzena bukan kutub menunjukkan bahawa ketepatan ini terpelihara apabila menerangkan mod pengikatan positron yang dikawal sepenuhnya oleh kesan korelasi elektron-positron yang kuat.
Rajah di bawah memberikan pemahaman intuitif tentang mekanisme pengikatan antara molekul bukan kutub dan positron: Pengikatan yang didominasi korelasi dipermudahkan oleh pusat peningkatan ketumpatan elektron dari nukleus molekul. Dalam dilitium ini ialah ikatan kovalen; dalam benzena ini ialah peningkatan ketumpatan elektron di pusat molekul akibat penyahlokalisasi ikatan π dalam cincin.

Ilustrasi: Ketumpatan zarah tunggal keadaan tanah bagi litium dan benzena positron. (Sumber: kertas) Tenaga pengikat positron benzena yang diperolehi melalui kaedah ini adalah sangat hampir dengan nilai eksperimen dan teori badan banyak Hofierka et al di Queen's University. Dan kadar penghapusan yang diperolehi adalah setanding dengan pengiraan ECG-SVM berketepatan tinggi bagi atom logam alkali dan molekul kecil. Tambahan pula, kadar penghapusan 2γ atom positron dan molekul terkumpul menggunakan fungsi gelombang FermiNet dibandingkan dengan keputusan yang diperolehi oleh pelbagai kaedah pengiraan lain, seperti ditunjukkan dalam jadual berikut: Jadual: Berbanding dengan kadar penghapusan yang diperolehi oleh pelbagai kaedah pengiraan lain Nisbah, kadar penghapusan 2γ atom positron dan molekul terkumpul menggunakan fungsi gelombang FermiNet. (Sumber: kertas)

1. Berbanding dengan kaedah lain, ECG-SVM mengira kadar pemusnahan dengan membina ciri yang paling baik menangkap fungsi gelombang.

2 Kajian mendapati untuk positron hydride, lithium hydride dan atom logam alkali, keputusan kadar penghapusan FermiNet-VMC dan ECG-SVM adalah sangat konsisten.

Ini menunjukkan bahawa FermiNet-VMC memberikan penerangan yang tepat tentang korelasi elektron-positron dan lebih sesuai untuk mengira kadar penghapusan daripada hasil teori banyak badan Hofierka et al.

3. Ringkasnya, kaedah ECG-SVM menghasilkan keputusan yang sangat tepat untuk pelbagai jenis molekul dengan pelbagai mekanisme pengikatan positron tanpa pelarasan khusus sistem.

Atas ialah kandungan terperinci DeepMind membangunkan variasi rangkaian saraf Monte Carlo untuk pengiraan kimia kuantum. Untuk maklumat lanjut, sila ikut artikel berkaitan lain di laman web China PHP!