事前トレーニング済みの汎用ニューラル ネットワーク CHGNet を使用した電荷ベースの原子シミュレーションの実装

書き直された内容は次のとおりです: Ziluo

複雑な電子相互作用の大規模シミュレーションは、依然として原子モデリングにおける最大の課題の 1 つです。古典的な力場は電子状態とイオンの再配列の間の結合を説明できないことがよくありますが、より正確な非経験的分子動力学は計算の複雑さに悩まされ、研究手法に関連する長時間かつ大規模なシミュレーションを妨げます。この現象は非常に重要です

##最近、カリフォルニア大学バークレー校とローレンス バークレー国立研究所の研究者は、グラフ ニューラル ネットワークに基づく機械学習原子間ポテンシャル (MLIP) モデルを提案しました。結晶ハミルトニアン グラフ ニューラル ネットワーク (Crystal Hamiltonian Graph Neural Network、CHGNet) は、モデル化できます。普遍的な位置エネルギー面。

この研究は、適切な化学反応を捕捉するための電荷情報の重要性を強調し、以前の MLIP では観察できなかった追加の電子的自由度を備えたイオンシステムに関する洞察を提供します。

この研究は「電荷情報に基づいた原子論的モデリングのための事前学習済みユニバーサル ニューラル ネットワークの可能性としての CHGNet」というタイトルで、2023 年 9 月 14 日に「Nature Machine Intelligence」に掲載されました。

分子動力学 (MD) などの大規模シミュレーションは、固体材料をコンピューターで探索するための重要なツールです。しかし、分子動力学シミュレーションにおいて電子相互作用とその微妙な影響を正確にモデル化することは依然として大きな課題です。古典的な力場などの経験的手法は、複雑な電子相互作用を捕捉するには十分な精度がないことがよくあります。

非経験分子動力学 (AIMD) と密度汎関数理論 (DFT) を組み合わせて使用​​すると、密度汎関数を明示的に計算できます。 電子構造の近似内部では、量子力学的精度で忠実度の高い結果が生成されます。長期にわたる大規模なスピン偏極 AIMD シミュレーションは、イオン移動、相転移、化学反応の研究に不可欠ですが、困難であり、計算コストが高くなります。

ænet や DeepMD などの MLIP は、高価な電子構造法と効率的な古典的な原子間ポテンシャルの間のギャップを埋めるための有望なソリューションを提供します。ただし、化学結合に対する原子価の重要な効果を組み込むことは、MLIP において依然として課題です。

電荷は、単純な酸化状態ラベルから量子力学に由来する連続波動関数まで、さまざまな方法で表現できます。料金情報を MLIP に組み込むという課題は、表現の曖昧さ、解釈の複雑さ、ラベルの不足など、多くの要因から生じます。

書き直す必要があるコンテンツは次のとおりです: CHGNet アーキテクチャ

CHGNet は、材料プロジェクト軌跡データセット (MPtrj) からのエネルギー、力、応力、磁気モーメントに関して事前トレーニングされています。このデータセットには、150 万個の無機構造に関する 10 年以上の密度汎関数理論の計算が含まれています。磁気モーメントを明示的に含めることにより、CHGNet は電子の軌道占有を学習して正確に表現できるため、原子および電子の自由度を記述する能力が強化されます。

MPtrj 元素の分布データ セット内の要素を以下に示します。 表示

# 書き換えられた内容: 図: MPtrj データ セット内の要素の分布。 (出典: 論文)

ここで研究者らは、電荷を磁気モーメント (マグモン) を含めることによって推測できる原子の特性 (原子電荷) として定義します。研究によると、部位固有のマグモンを荷電状態制約として CHGNet に明示的に組み込むことで、潜在空間の正則化が強化され、電子相互作用を正確に捕捉できることが示されています。

CHGNet は GNN に基づいており、図 Vol. 累積層が使用されます。エッジ {eij} で接続されたノードのセット {vi} を通じて原子情報を伝播します。平行移動、回転、位置合わせの不変性は GNN に保存されます。 CHGNet は、未知の原子電荷を持つ結晶構造を入力として受け取り、対応するエネルギー、力、応力、マグモンを出力します。電荷で装飾された構造は、フィールドマグモンと原子軌道理論から推測できます。

#書き換えられた内容は次のとおりです。 図: CHGNet モデル アーキテクチャ。 (出典: 論文)

CHGNet では、元の単位の各原子 vi の 内に隣接する原子 vj を検索することにより、周期的な結晶構造が原子グラフ に変換されます。

#t 畳み込み層

の後に更新されたアトミック特徴がエネルギーの予測に直接使用される他の GNN とは異なり、CHGNet は t−1 畳み込み層のノード特徴を正規化します

# マグマに関する情報を含めます。正規化された特徴

は、局所的なイオン環境と電荷分布に関する豊富な情報を保持します。したがって、エネルギー、力、応力を予測するために使用される原子の特徴は、その電荷状態に関する情報によって制約された電荷です。したがって、CHGNet は核の位置と原子のアイデンティティのみを入力として使用して荷電状態情報を提供し、原子モデリングにおける電荷分布の研究を可能にします。 固体材料における CHGNet の応用

研究者らは、固体材料における CHGNet のいくつかの応用を実証しました。 Na2V2(PO4)3 の電荷制約と原子電荷の潜在空間規則化を示し、LixMnO2 の CHGNet の電荷移動と相転移、LixFePO4 状態図の電子エントロピー、およびガーネット型リチウム超イオン伝導体 Li3 xLa3Te2O12 リチウム (Li) を示します。 ) および の拡散率。

原子電荷の処理を合理化するために、NASICON タイプのナトリウム イオン陰極材料 Na4V2(PO4)3 が例示的な例として使用されます。 CHGNet は、V 核の空間配位から学習することに加えて、V イオンの電荷分布に関する事前知識がなくても、V イオンを 2 つのグループ (3 価の V と 4 価の V) に区別することに成功しました。

図は、Na2V2(PO4)3 の磁気モーメントと隠れ空間の正規化を示しています。 (論文より引用)

LixFePO4 の研究では、

# を区別する CHGNet の能力が強調されました。これは、電子エントロピーと有限温度が関係する問題にとって重要です。位相の安定性は重要です。

図: CHGNet の LixFePO4 状態図。 (出典: 論文)

LiMnO2 の研究では、CHGNet が長期の電荷情報 MD を通じて、異価遷移金属酸化物系における電荷の不均化と相転移の間の関係についての洞察を提供できることが実証されました。

#リライト内容: 図: Li0.5MnO2 の相転移と電荷微分。 (引用：論文)

次に、一般的な分子動力学シミュレーションにおけるCHGNetの精度を検討しました。私たちはガーネット導体におけるリチウムの拡散を研究対象としています

#図: ガーネット Li3La3Te2O12 におけるリチウムの拡散率。 (出典: 論文)

結果は、CHGNet が活性化拡散ネットワーク効果を正確に捕捉できるだけでなく、その活性化エネルギーが DFT 結果と非常に一致していることを示しています。これは、CHGNet が局所環境におけるリチウムイオンの強い相互作用を正確に捕捉でき、高度に非線形な拡散挙動をシミュレートする機能を備えていることを証明しています。さらに、CHGNet はシミュレーションされた拡散速度の誤差を大幅に減らすことができ、ナノ秒シミュレーションに拡張することで、拡散速度の悪いシステムを研究することができます。

さらに改善することができます。上記は達成されました。進歩はありますが、まだ改善の余地があります。

第一に、原子価推論にマグモムを使用することは、厳密には全体的な電荷の中立性を保証するものではありません

第二に、magmom はイオン系のスピン偏極から計算される原子電荷の優れたヒューリスティックですが、非磁性イオンの原子電荷推論があいまいな場合があることが認識されているため、追加の領域知識が必要です。したがって、マグモムのないイオンの場合、原子中心のマグモムは原子の電荷を正確に反映できません。CHGNet は、他の MLIP 関数と同様に、環境から電荷を推測します。

は、他の電荷表現方法を組み合わせることでさらに改善できます。電子位置決め機能、電気分極、原子軌道ベースの分割などの強化されたモデル。これらの手法は、潜在空間における原子特徴量エンジニアリングに使用できます。

CHGNet は、電荷ベースの原子シミュレーションを実装でき、異価系を研究するための大規模な計算シミュレーションに適しているため、計算化学、物理学、材料科学における電荷移動結合現象に関する生物学および研究の機会

論文を表示するには、次のリンクをクリックしてください: https://www.nature.com/articles/s42256-023-00716-3

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