アモイ大学チームの物質予測転移学習パラダイムが Nature サブジャーナルに掲載され、高性能触媒を発見

編集者 | KX
従来の材料発見は試行錯誤や偶然の発見に依存しており、非効率的でコストがかかります。
AI は新しい触媒を発見する上で大きな可能性を秘めています。ただし、データの質と量だけでなく、アルゴリズムの選択にも影響されます。
ここでは、アモイ大学、深セン大学、武漢大学、南京航空宇宙大学、英国のリバプール大学の研究チームが、事前トレーニングされたモデル、アンサンブル学習、アクティブ ラーニングを組み合わせた転移学習パラダイムを開発しました。検出されないペロブスカイト酸化物を予測し、反応​​の汎用性を高めます。
16,050 の成分をスクリーニングすることにより、13 の純粋なペロブスカイト構造を含む 36 の新しいペロブスカイト酸化物が特定され、合成されました。
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3 (PSCF) と Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3 (PSCFM) は、10 mA cm^-2 でそれぞれ 327 mV と 315 mV の低い過電圧を示します。電気化学測定は、両方の材料において O-O 結合吸着質生成機構 (AEM) と格子酸素機構 (LOM) が共存していることを示しています。
この研究は、この反応用の高性能ペロブスカイト酸化物電極触媒の発見と開発を加速する道を切り開きます。
関連研究のタイトルは「転移学習によるアルカリ水酸化のための効率的なペロブスカイト酸化物の発見」で、7月26日付けで「Nature Communications」に掲載されました。

現在の材料発見方法の限界

ペロブスカイト酸化物材料は、カーボンニュートラル達成に向けた重要なステップである、付加価値のある化学物質のグリーン電気合成において重要な役割を果たしています。

注目すべき用途は、さまざまな陰極反応と組み合わせることができる酸素発生反応 (OER) での使用です。ただし、OER は依然として速度論的に遅く、4 段階の陽子-電子結合移動プロセスが必要です。したがって、効率的かつ経済的な電極触媒を開発することが重要です。

これまでの研究では、ペロブスカイト酸化物の A サイトまたは B サイトにさまざまなカチオン (Ce、Pr、Cr、Sr、V、W、Co、Fe、Mn、Nb、Mg など) を組み込むことで効果的に調整できることが示されています。局所的な調整環境と電子構造を調整し、電極触媒性能を向上させます。しかし、その具体的な化学組成は、材料発見への試行錯誤的アプローチの非効率性のため、未解明のままです。

高スループットの密度汎関数理論 (DFT) 計算では、多くの場合、特定のアルゴリズムや手法に関する事前知識が必要となり、異なるシステム間のデータの統合が妨げられ、一般化可能性が制限されます。

AI は、新しい電極触媒を発見する上で大きな可能性を秘めています。ただし、特徴の選択と簡略化に基づく ML アルゴリズムでは、重要度の低い記述子が削除されることが多く、必然的に情報損失と予測精度の低下につながります。さらに、同じデータセットの相対的な重要性を分析する場合、アルゴリズムが異なると一貫性のない結果が生成されることがよくあります。

アルゴリズムの選択とは別に、データの質と量も ML ベースの予測の精度を決定する上で重要な役割を果たします。 DFT から派生した従来のシミュレーション データベースは、多くの場合、単一または少数の同様のシステムに限定されるため、抽出された知識の適用性と一般化性が制限されます。さらに、実験方法を報告するための広く受け入れられている基準がないため、実験データは比較的希少であり、統合することが困難です。

転移学習パラダイム

この課題に対処するために、アモイ大学チームは、ペロブスカイト酸化物電極触媒のカチオン情報を中心とした強力な転移学習パラダイムを提案しました。この方法では、事前トレーニングされたモデルを利用して、OER データをさまざまな研究分野の多数のデータセットと効率的に組み合わせ、より広範囲のペロブスカイト組成をカバーします。

アンサンブルアプローチは、ドメイン知識と教師なし学習技術を組み合わせることによって特定されたさまざまなサブクラスターから派生したモデルを組み合わせるために採用されています。この戦略により、異なる材料システム間の知識の伝達が容易になり、予測精度が大幅に向上します。

提案された転移学習パラダイムは、次の 7 つのステップで構成されます:

1. データ抽出
2. ケーションエンコーディング
3. 特徴の埋め込み
4. クラスタリング
5. ローカル予測
6. グローバル統合
7. アクティブラーニング閉ループ実験検証

OER ペロブスカイト酸化物に関するデータが限られているため、研究者らは非 OER ペロブスカイト酸化物に関するデータも収集しました。このアプローチにより、データセットは 94 エントリから 140 エントリに拡張され、48.9% 増加しました。豊富なデータセットは、材料組成、酸素空孔濃度、化学価数状態分布などのさまざまな特徴をカバーしています。

実験検証とアクティブラーニング

研究者たちは、候補材料の実験検証を実施しました。構造エントロピーが高いペロブスカイト酸化物材料の特性を予測することは本質的に複雑であるため、初期予測は四元組成と五元組成に限定されていました。

実験検証のために 500 万以上の予測ポイントから 30 の化学式が選択されました。重要なのは、PSCF で構成される材料は、最小過電圧が 340.81 mV (364.80 ± 18.55 mV) である高性能材料であると予測されていることです。予備的なリニア スキャン ボルタンメトリー (LSV) 評価により、PSCF の過電位が 327 mV であることが確認されました。

図: 転移学習モデルの評価と予測。 (出典: 論文)

1. 2 回目の予測から:
アクティブ ラーニング手法の組み合わせにより、PSCF の Fe を部分的に Mn に置き換えた PSCFM は 302.92 を達成します。 mV 予測される最小過電位は (322.75 mV ± 14.09 mV) です。

2. 続いて、これらの選択された材料すべてが製造され、XRD スクリーニングされ、LSV 測定によって評価されました。
予測と一致して、PSCFM は 10 mA cm^−2 で 315 mV の低下した過電圧を示しました。モデルの信頼性は次のとおりです。検証されました。

3. アクティブ ラーニング戦略のさらなる検証:
には、正確にエンコードされた PSCFM 価数分布を 3 番目の予測サイクルのトレーニング セットに組み込むことが含まれます。

4. 研究によると:
6 要素システム自体は複雑ですが、アクティブ ラーニング戦略を適用すると予測精度が向上します。

図: ペロブスカイト酸化物の OER に対する Mn ドーピングの影響。 (出典: 論文)

包括的な特性評価により、格子酸素が OER 中の O-O カップリングの促進に重要な役割を果たすことが示されています。 DFT 計算により、この強化された OER 活動のメカニズムの基礎がさらに解明されました。 PSCF への Mn の組み込みにより、Co 反応サイトの安定性が強化されると同時に、格子酸素機構 (LOM) 経路を介して Mn-O-Co モチーフの反応障壁が低下します。

このアプローチは、データ制限を克服し、OER 触媒を正確に予測する際の転移学習とアクティブ ラーニングの有効性を示しています。この研究は、高性能 OER 触媒の開発を加速する道を開く強力な ML パラダイムを確立します。

注: 表紙はインターネットから取得したものです

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