DeepMind développe un réseau neuronal variationnel Monte Carlo pour les calculs de chimie quantique

Éditeur | Cependant, les calculs de chimie quantique des propriétés de l’état fondamental des complexes positrons-molécules sont difficiles.

Ici, des chercheurs de DeepMind et de l'Imperial College de Londres s'attaquent à ce problème en utilisant une fonction d'onde de réseau neuronal fermionique (FermiNet) récemment développée qui ne repose pas sur un ensemble de base. FermiNet s'est avéré produire des énergies d'état fondamental très précises et, dans certains cas, à la pointe de la technologie, dans une gamme d'atomes et de petites molécules avec une variété de propriétés qualitatives de liaison aux positons.

Les chercheurs ont calculé les énergies de liaison de la difficile molécule non polaire de benzène et ont trouvé un bon accord avec les valeurs expérimentales et ont obtenu des taux d'annihilation plus favorables que ceux obtenus en utilisant des fonctions d'onde gaussiennes explicitement corrélées. Les résultats démontrent les avantages généraux des méthodes basées sur les fonctions d'onde des réseaux neuronaux et les appliquent à des systèmes autres que l'hamiltonien moléculaire standard.

La recherche pertinente s'intitulait "Neural network variational Monte Carlo for posittronic chemistry" et a été publiée dans "Nature Communications" le 18 juin.

Lien papier : https://www.nature.com/articles/s41467-024-49290-1 Les progrès des configurations expérimentales pour capturer un grand nombre de positrons ont conduit au développement d'outils informatiques plus efficaces pour décrire l'état de liaison des positrons, accélérer l’innovation de la technologie de l’antimatière. Les calculs de chimie quantique des propriétés de l’état fondamental des complexes positons-molécules sont difficiles. La principale difficulté réside dans l’utilisation d’un ensemble de bases approprié pour représenter la coalescence entre électrons et positons.

Bien que les positrons s'annihilent au contact des électrons, ils peuvent facilement former des états liés avec des molécules ordinaires. Il existe de nombreux outils standards en chimie computationnelle qui ont effectué des calculs théoriques des énergies de liaison des positons et des taux d'annihilation. Mais décrire la fonction d’onde des positons reste un défi pour plusieurs raisons.
Ici, les chercheurs proposent une nouvelle méthode pour calculer les propriétés de l'état fondamental de l'état lié aux positrons d'une molécule, basée sur l'hypothèse de la fonction d'onde du réseau neuronal récemment développée pour QMC. Les réseaux de neurones Fermion (FermiNet) modélisent les fonctions d'ondes multi-corps sans référence à un ensemble de fonctions de base. Cela évite commodément bon nombre des difficultés décrites ci-dessus dans la description de la fonction d’onde des positons.
Les chercheurs ont étendu FermiNet pour représenter la composante positon de la fonction d’onde aussi bien que la composante électronique. Avec des modifications minimes de l’architecture du réseau neuronal, des hypothèses flexibles et précises sur la fonction d’onde hybride électron-positon peuvent être obtenues. Les énergies de liaison des positons et les taux d'annihilation ont été calculés pour une série de systèmes dotés de différents mécanismes de liaison des positons, et la plus grande précision pour les énergies de l'état fondamental de ces systèmes a été obtenue.
Les résultats sur les hydrures positroniques, les atomes de sodium et de magnésium et les petites molécules diatomiques montrent que la méthode peut atteindre une précision de pointe par rapport aux études précédentes. De plus, les résultats pour les molécules non polaires de dilithium et de benzène montrent que cette précision est préservée lors de la description de modes de liaison de positrons entièrement contrôlés par de forts effets de corrélation électron-positon.
Le diagramme ci-dessous fournit une compréhension intuitive du mécanisme de liaison entre les molécules non polaires et les positons : la liaison dominée par la corrélation est facilitée par les centres de densité électronique accrue éloignés des noyaux de la molécule. Dans le dilithium, il s'agit d'une liaison covalente ; dans le benzène, il s'agit d'une augmentation de la densité électronique au centre de la molécule due à la délocalisation des liaisons π dans l'anneau.

Illustration : Densité de particule unique à l’état fondamental du lithium positron et du benzène. (Source : article) L'énergie de liaison des positons du benzène obtenue par cette méthode est très proche de la valeur expérimentale et de la théorie à plusieurs corps de Hofierka et al. Et les taux d’annihilation obtenus sont comparables aux calculs ECG-SVM de haute précision des atomes de métaux alcalins et des petites molécules. De plus, les taux d'annihilation 2γ des atomes et molécules de positrons accumulés à l'aide de la fonction d'onde FermiNet sont comparés aux résultats obtenus par diverses autres méthodes de calcul, comme le montre le tableau suivant : Tableau : Comparé aux taux d'annihilation obtenus par diverses autres méthodes de calcul Rapport, taux d'annihilation 2γ des atomes et molécules de positrons accumulés à l'aide des fonctions d'onde FermiNet. (Source : article)

1. Par rapport à d'autres méthodes, ECG-SVM calcule le taux d'annihilation en construisant des caractéristiques qui capturent au mieux la fonction d'onde.

2. L'étude a révélé que pour l'hydrure de positron, l'hydrure de lithium et les atomes de métaux alcalins, les résultats du taux d'annihilation de FermiNet-VMC et ECG-SVM sont très cohérents.

Cela montre que FermiNet-VMC fournit une description précise des corrélations électron-positon et est plus adapté au calcul des taux d'annihilation que les résultats de la théorie à N corps de Hofierka et al.

3. En résumé, la méthode ECG-SVM produit des résultats très précis pour une grande variété de molécules avec divers mécanismes de liaison aux positons sans ajustements spécifiques au système.

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