Die Vorhersagegenauigkeit beträgt bis zu 0,98. Die Tsinghua-Universität, Shenzhen Technology und andere haben ein multifunktionales Vorhersage-Framework für MOF-Materialien auf Basis von Transformer vorgeschlagen.

Herausgeber |

Herkömmliche Simulationsmethoden wie die Molekulardynamik sind zwar komplex und rechenintensiv, aber bei der Simulation des Systemverhaltens äußerst genau. Im Gegensatz dazu sind auf Feature Engineering basierende Methoden des maschinellen Lernens bei komplexen Systemen leistungsfähiger. Aufgrund der Knappheit gekennzeichneter Daten kann es jedoch leicht zu Überanpassungsproblemen kommen. Darüber hinaus sind diese Methoden des maschinellen Lernens in der Regel auf die Lösung einer einzelnen Aufgabe ausgelegt und bieten keine Unterstützung für das Lernen mehrerer Aufgaben. Daher müssen bei der Auswahl einer geeigneten Methode Faktoren wie Genauigkeit, Datenanforderungen und Aufgabenkomplexität abgewogen werden, um die Lösung zu finden, die am besten zum spezifischen Problem passt.

Um diese Herausforderungen anzugehen, hat ein multiinstitutionelles Team bestehend aus der Tsinghua-Universität, der University of California, der Sun Yat-sen-Universität, der Suzhou-Universität, Shenzhen Technology und dem AI for Science Institute (Peking, AISI) gemeinsam Uni-MOF vorgeschlagen. ein innovatives Framework für das groß angelegte 3D-MOF-Darstellungslernen, das für die vielseitige Gasvorhersage konzipiert ist. Uni-MOFs eignen sich sowohl für die wissenschaftliche Forschung als auch für praktische Anwendungen.

Uni-MOF kann als multifunktionaler Gasadsorptionsprädiktor für MOF-Materialien angesehen werden, der eine hervorragende Vorhersagegenauigkeit in Simulationsdaten zeigt und eine wichtige Anwendung des maschinellen Lernens in der Gasadsorptionsforschung darstellt.

Die Studie trug den Titel „Ein umfassender transformatorbasierter Ansatz für hochpräzise Gasadsorptionsvorhersagen in metallorganischen Gerüsten“ und wurde am 1. März 2024 in „Nature Communications“ veröffentlicht.

Link zum Papier: https://www.nature.com/articles/s41467-024-46276-x

Ein einheitliches Adsorptionsgerüst ist erforderlich

Metallorganische Gerüste (MOFs) aufgrund ihrer einstellbaren Struktureigenschaften und chemische Komponenten werden häufig in Bereichen wie der Gastrennung eingesetzt.

Während MOFs ein großes Potenzial für die Gasadsorption haben, bleibt die genaue Vorhersage ihrer Adsorptionskapazität eine Herausforderung.

Rechenmethoden wie Molekulardynamik und Monte Carlo (MC) haben hohe Rechenkosten und eine komplexe Implementierung, was ihre Verwendung in groß angelegten Mehrgas- und Hochdurchsatzberechnungen einschränkt. Darüber hinaus funktioniert die Gasadsorption unter einem breiten Spektrum von Bedingungen, was Vorhersagen komplexer macht.

Graphische neuronale Netze und Transformatoren können MOF-Eigenschaften nachweislich erfolgreich vorhersagen.

Obwohl bestehende Modelle zur Vorhersage von Adsorptionseigenschaften über eine hohe Leistung und starke Vorhersagefähigkeiten verfügen, sind sie normalerweise für eine einzelne Aufgabe konzipiert, nämlich die Vorhersage der Adsorptions- und Absorptionsrate eines bestimmten Gases unter bestimmten Bedingungen. Allerdings sind die verfügbaren Datensätze für diese Einzelaufgabenvorhersagen oft begrenzt, was die Generalisierbarkeit der Modelle behindert.

Andererseits kann durch die Kombination markierter Daten verschiedener adsorbierter Gase in verschiedenen Temperatur- und Druckumgebungen ein großer Datensatz erstellt werden, der für das Training über die gesamten Betriebsbedingungen hinweg geeignet ist. Die erhöhte Datenmenge kann auch die Generalisierungsfähigkeiten des Modells verbessern und seinen praktischen industriellen Einsatz verbessern. Daher ist ein einheitliches Adsorptionsgerüst erforderlich, um diese Modelle voranzutreiben.

Darüber hinaus kann das Ensemble-Darstellungslernen oder Vortraining für große, unbeschriftete MOF-Strukturen die Modellleistung und Darstellungsfähigkeiten weiter verbessern.

Uni-MOF-Framework: Sowohl für wissenschaftliche Forschung als auch für praktische Anwendungen geeignet

Davon inspiriert schlug das Forschungsteam das Uni-MOF-Framework als vielseitige Lösung vor, die das Lernen struktureller Darstellung nutzt, um die Gasadsorption von MOFs unter verschiedenen Bedingungen vorherzusagen.

Im Vergleich zu anderen Transformer-basierten Modellen (wie MOFormer und MOFTransformer) kann Uni-MOF als Transformer-basiertes Framework nicht nur die dreidimensionale Struktur nanoporöser Materialien im Vortraining identifizieren und wiederherstellen und somit erheblich verbessern die Leistung nanoporöser Materialien. Darüber hinaus berücksichtigt die Feinabstimmungsaufgabe Betriebsbedingungen wie Temperatur, Druck und unterschiedliche Gasmoleküle, sodass Uni-MOF sowohl für die wissenschaftliche Forschung als auch für praktische Anwendungen geeignet ist.

Uni-MOF benötigt als umfassender Gasadsorptionsschätzer für MOF-Materialien lediglich die Kristallinformationsdatei (CIF) des MOF und zugehörige Gas-, Temperatur- und Druckparameter, um die Gasadsorptionseigenschaften nanoporöser Materialien in einem breiten Spektrum vorherzusagen Betriebsbedingungen. . Das Uni-MOF-Framework ist einfach zu bedienen und ermöglicht die Modulauswahl.

Darüber hinaus wird das Problem der Überanpassung effektiv gelöst, indem verschiedene systemübergreifende Absorptionskennzeichnungsdaten mit dem Repräsentationslernen einer großen Menge unbeschrifteter Strukturdaten kombiniert werden. Dadurch werden sowohl qualitativ hochwertige Daten als auch Datendefizite ausgeglichen und letztendlich die Genauigkeit der Gasadsorptionsvorhersagen verbessert.

Das Uni-MOF-Framework ermöglicht eine Materialidentifizierungsgenauigkeit auf atomarer Ebene, während integrierte Modelle Uni-MOF besser auf technische Probleme anwendbar machen. Es besteht kein Zweifel daran, dass die Entwicklung wirklich einheitlicher Modelle die zukünftige Ausrichtung des Werkstoffbereichs ist und nicht nur die Konzentration auf Spezialbereiche. Uni-MOF ist eine bahnbrechende Praxis des maschinellen Lernens im Bereich der Gasadsorption.

Übersicht über das Uni-MOF-Framework

Das Uni-MOF-Framework umfasst das Vortraining dreidimensionaler nanoporöser Kristalle und die Feinabstimmung von Multitask-Vorhersagen in nachgelagerten Anwendungen.

Abbildung 1: Schematische Darstellung des Uni-MOF-Frameworks. (Quelle: Papier)

Vorabtraining an kristallinen 3D-Materialien verbessert die Vorhersageleistung nachgelagerter Aufgaben erheblich, insbesondere bei großen, unbeschrifteten Daten.

Um das Problem der unzureichenden Überwachung von Trainingsdatensätzen zu lösen, sammelten Forscher eine große Anzahl von MOF-Strukturdatensätzen und generierten mit ToBaCCo.3.0 mehr als 300.000 MOFs. Die Hochdurchsatzkonstruktion von COFs auf der Grundlage von Materials Genome Strategies und Quasi-Reactive Assembly Algorithm (QReaxAA) ist möglich, um eine umfassende COF-Bibliothek aufzubauen. Durch die räumliche Konfiguration des Materials ist Uni-MOF in der Lage, die strukturellen Eigenschaften des Materials gut zu erlernen, und das Wichtigste sind die Informationen zur chemischen Bindung.

Um Uni-MOF in die Lage zu versetzen, ein vielfältigeres Materialspektrum zu erlernen und so die Generalisierungsfähigkeit auf ein breiteres Materialspektrum zu verbessern, wurden MOF und COF während des Vortrainingsprozesses virtuell und experimentell eingeführt. Ähnlich wie die maskierte Markierungsaufgabe in BERT und Uni-Mol übernimmt Uni-MOF die Vorhersageaufgabe maskierter Atome und erleichtert so vorab trainierte Modelle, um ein tiefgreifendes Verständnis der räumlichen Struktur des Materials zu erlangen.

Um die Robustheit des Vortrainings zu verbessern und die erlernten Darstellungen zu verallgemeinern, führten die Forscher Rauschen in die ursprünglichen Koordinaten der MOFs ein. In der Vorbereitungsphase werden zwei Aufgaben entworfen. (1) Original-3D-Positionen aus verrauschten Daten rekonstruieren und (2) abgeschirmte Atome vorhersagen. Diese Aufgaben können die Modellrobustheit verbessern und die nachgelagerte Vorhersageleistung verbessern.

Neben vielfältigen räumlichen Konfigurationen ist auch ein umfassender Satz an Materialeigenschaftsdatenpunkten für das Modelltraining von entscheidender Bedeutung. Um den Datensatz anzureichern, richteten die Forscher einen benutzerdefinierten Datengenerierungsprozess ein (dargestellt in Abbildung 1b).

Die Feinabstimmung von Uni-MOF basiert auf der Extraktion von Darstellungen, die durch Vortraining erhalten wurden, und der Verwendung selbst erstellter Arbeitsabläufe zum Generieren und Sammeln großer Datensätze. Während des Feinabstimmungsprozesses wurden etwa 3.000.000 markierte Datenpunkte unter verschiedenen Adsorptionsbedingungen für MOFs und COFs verwendet, um das Modell zu trainieren und so eine genaue Vorhersage der Adsorptionskapazität zu ermöglichen.

Mit einer vielfältigen Datenbank systemübergreifender Zieldaten kann ein fein abgestimmtes Uni-MOF die Multisystem-Adsorptionseigenschaften von MOFs in jedem Zustand vorhersagen. Daher ist Uni-MOF ein einheitliches und benutzerfreundliches Framework zur Vorhersage der Adsorptionsleistung von MOF-Adsorbentien.

Das Beste ist, dass Uni-MOF keinen zusätzlichen Arbeitsaufwand erfordert, um vom Menschen definierte Strukturmerkmale zu identifizieren. Stattdessen reichen der CIF des MOF und die zugehörigen Gas-, Temperatur- und Druckparameter aus. Die selbstüberwachte Lernstrategie und die umfangreiche Datenbank stellen sicher, dass Uni-MOF in der Lage ist, die Gasadsorptionseigenschaften nanoporöser Materialien unter verschiedenen Betriebsparametern vorherzusagen, was es zu einem kompetenten Schätzer der Gasadsorption für MOF-Materialien macht.

Vorhersagegenauigkeit bis zu 0,98, systemübergreifende Vorhersagen

Diese Studie führte selbstüberwachtes Lernen auf einer Datenbank mit mehr als 631.000 MOFs und COFs mit einer Vorhersagegenauigkeit von bis zu 0,98 durch. Dies zeigt, dass das auf 3D-Vortraining basierende Repräsentationslernframework die komplexen Strukturinformationen von MOF effektiv lernt und gleichzeitig eine Überanpassung vermeidet.

Verwendung von Uni-MOF zur Vorhersage der Gasadsorptionsleistung von drei großen Datenbanken (hMOF_MOFX-DB, CoRE_MOFX-DB und CoRE_MAP_DB), wodurch eine Vorhersagegenauigkeit von bis zu 0,98 in Datenbanken mit ausreichenden Daten erreicht wird.

Abbildung 2: Gesamtleistung von Uni-MOF in großen Datenbanken. (Quelle: Papier)

Wenn der Datensatz vollständig abgetastet ist, behält Uni-MOF nicht nur eine Vorhersagegenauigkeit von mehr als 0,83 bei, sondern kann auch Hochleistungsadsorptionsmittel unter hohem Druck nur durch Vorhersage der Adsorption bei niedrigem Druck genau auswählen Die experimentellen Screening-Ergebnisse sind konsistent. Uni-MOF stellt daher einen großen Durchbruch bei der Anwendung maschineller Lerntechniken im Bereich der Materialwissenschaften dar.

Abbildung 3: Adsorptionsisothermen basierend auf Niederdruckvorhersagen und Hochdruck-Versuchswerten, jede Kurve stellt eine Langmuir-Anpassung dar. (Quelle: Papier)

Darüber hinaus zeigt das Uni-MOF-Framework im Vergleich zu Einzelsystemaufgaben eine überlegene Leistung bei systemübergreifenden Datensätzen und kann die Adsorptionseigenschaften unbekannter Gase mit einer Vorhersagegenauigkeit von bis zu 0,85 genau vorhersagen. demonstriert seine Vorhersagekraft und Vielseitigkeit.

Abbildung 4: Uni-MOF-Cross-System-Vorhersagefall. (Quelle: Papier)

Untersuchungen zeigen, dass vorab trainierte selbstüberwachte Lernstrategien die Robustheit und die nachgelagerte Vorhersageleistung von Uni-MOF effektiv verbessern können.

Abbildung 5: Vergleich von Uni-MOF und Uni-MOF ohne Vortraining. (Quelle: Papier)

Durch umfangreiches Vortraining zu dreidimensionalen Strukturen lernt Uni-MOF effektiv die Strukturmerkmale von MOFs und erreicht einen hohen Bestimmtheitskoeffizienten von 0,99 für hMOFs.

Abbildung 6: Vorhersage und Analyse struktureller Merkmale. (Quelle: Papier)

Darüber hinaus bestätigte die t-SNE-Analyse (t-verteilte stochastische Nachbareinbettung), dass die Feinabstimmungsphase Strukturmerkmale weiter lernen und Strukturen mit unterschiedlichem Adsorbatverhalten gut identifizieren kann, was darauf hinweist, dass die erlernte Darstellung vorhanden ist eine starke Korrelation mit Gasadsorptionszielen.

Abbildung 7: Visualisierung der MOF-Strukturdarstellung in hMOF- und CoRE_MOF-Datensätzen, niedrigdimensionale Einbettungen, berechnet mit der t-SNE-Methode. (Quelle: Papier)

Zusammenfassend dient das Uni-MOF-Framework als multifunktionale Vorhersageplattform für MOF-Materialien und fungiert als Gasadsorptionsschätzer für MOFs mit hoher Genauigkeit bei der Vorhersage der Gasadsorption unter verschiedenen Betriebsbedingungen im Feld der Materialwissenschaften. Es hat breite Anwendungsaussichten.

Das obige ist der detaillierte Inhalt vonDie Vorhersagegenauigkeit beträgt bis zu 0,98. Die Tsinghua-Universität, Shenzhen Technology und andere haben ein multifunktionales Vorhersage-Framework für MOF-Materialien auf Basis von Transformer vorgeschlagen.. Für weitere Informationen folgen Sie bitte anderen verwandten Artikeln auf der PHP chinesischen Website!